Am 20. Oktober 1548 gründete der Spanier Alonso de Mendoza in einem formellen Akt La Ciudad de Nuestra Señora de La Paz (= Stadt unserer Lieben Frau des Friedens) als Bastion auf dem Handelsweg von Potosí (= Ort der größten Silberfundstätten der Kolonialzeit) nach Callao. Der Name La Paz erinnerte an die Wiederherstellung des Friedens, welche der Revolte Gonzalo Pizarros und anderer Conquistadores vier Jahre früher gegen Blasco Núñez, den ersten Vizekönig Perus, nachgefolgt war.
Als Standort der neuen Stadt wurde ein Platz im Tal des Cañon des Río Chokeyapu ausgewählt, wo einst die Inka gesiedelt hatten. Diese alte Stadt hieß Chuquiago. Die Lage der neuen Stadt hatte zwei Vorteile. Zum einen gab es dort Goldvorkommen, und zum anderen bot das Tal Schutz vor dem rauen Klima auf der Hochebene des Altiplano. Des weiteren zeichnete sich der Gründunsplatz durch eine überaus verkehrsgünstige Lage aus, kreuzten sich doch hier der Silberweg von Potosí nach Peru und der Cocaweg aus den Yungas. Zu den ersten Einwohnern der Stadt gehörte auch ein Teil der Stadtbevölkerung von Laja, der zu diesem Zweck nach La Paz umgesiedelt worden ist. Die Spanier kontrollierten La Paz mit harter Hand.
1781 belagerte eine Gruppe Aymara für sechs Monate die Stadt. Unter der Führerschaft von Tupac Katari zerstörten sie Kirchen und Regierungseigentum. Aber erst 1809 begann der eigentliche Befreiungskampf für die Unabhängigkeit und brachte viele Erhebungen gegen die spanischen Kolonialherren. Dieser Kampf endete schließlich in der Gründung der Republik Bolivien, die nach dem Freiheitskämpfer Simón Bolívar benannt worden war.
Als nach dem Sieg der bolivianischen Freiheitskämpfer bei Ayacucho über die spanische Armee und dem Erreichen der Unabhängigkeit Boliviens 1825 Sucre zur Hauptstadt des Landes bestimmt wurde, änderte das nur wenig an der Bedeutung von La Paz, wo bereits 5 Jahre später die Universidad Mayor de San Andrés (UMSA) gegründet werden konnte. Seit 1825 ist der offizielle Name der Stadt La Paz de Ayacucho - Frieden von Ayacucho.
Das als einzige größere Stadt Boliviens nicht vom wirtschaftlichen Niedergang Potosís betroffene La Paz wurde 1898 zum Regierungssitz des Landes bestimmt. Im 19. Jahrhundert war La Paz im Zuge des Zinnbooms zum Zentrum des Landes aufgestiegen.
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